En este trabajo se presenta el primer informe sobre la fabricación, caracterización y evaluación adsortiva de monolitos de grafeno/nanofibras de celulosa (GO/CNFs) para el colorante azul de metileno (MB). Se ensamblaron series de monolitos híbridos (GO/CNFs) mediante el método de autoensamblaje asistido por urea. Los materiales híbridos se caracterizaron mediante microscopía electrónica de barrido, espectroscopia infrarroja por transformada de Fourier, patrones de difracción de rayos X, espectroscopia Raman, análisis elemental, análisis de curvas termogravimétricas, área superficial específica, medición de la densidad de carga superficial y análisis mecánico de compresión. Se propuso que una fuerte interacción química (principalmente enlaces de hidrógeno) era la responsable de la formación del ensamblaje híbrido. El monolito de GO/CNFs mostró una arquitectura mecánicamente robusta con una estructura de poros y unas propiedades superficiales sintonizables. El adsorbente GO/CNFs pudo eliminar completamente concentraciones de trazas a moderadas de tinte MB y seguir el modelo cinético de pseudo-segundo orden. Los comportamientos isotérmicos de adsorción se encontraron en el siguiente orden: isoterma de Langmuir > isoterma de Freundlich > modelo de isoterma de Temkin. Se alcanzó una capacidad de adsorción máxima de 227,27 mg g-1, muy superior a la de los monolitos basados en grafeno y los adsorbentes magnéticos. La incorporación de nanocelulosa sigue una relación exponencial con las capacidades de adsorción del colorante. La alta densidad de carga superficial y la superficie específica fueron los principales mecanismos de adsorción del colorante. Se consiguió una eficacia de regeneración y reciclado de hasta cuatro ciclos consecutivos con una recogida rentable y una recontaminación nula del agua tratada.
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