Batch Conversion of Methane to Methanol Using Copper Loaded Mordenite: Influence of the Main Variables of the Process

Conversión de metano a metanol por lotes usando mordenita intercambiada con cobre: influencia de las variables principales del proceso

Debido a la demanda de derivados oxigenados de hidrocarburos para la industria, la conversión de metano ($C{H}_4$​) a metanol ($C{H}_{3}OH$​)por medio de catálisis en estado sólido es una cuestión de actualidad, precisa y con retos específicos. Este trabajo muestra un modelo estadístico que predice la cantidad de metanol producido por un proceso de conversión por lotes empleando mordenitas intercambiadas con cobre de acuerdo con un diseño experimental factorial. La síntesis fue realizada por intercambio iónico en estado sólido a partir de Cu $(acac{)}_2$​ y $N{H}_4$​-Mordenita, obteniendo porcentajes de intercambio en peso de Cobre ( %Cu) de 1 %, 3 % y 5 %,seguido de una activación por calcinación en el rango de temperaturas (Tcal) de 300-500 °C, así como una reacción con metano en el rango de presiones de 2-10 bar (P) bajo condiciones estáticas con un reactor por lotes. Las cantidades de MeOH producidas y sus rendimientos fueron determinados usando análisis de cromatografía de gases y espectrometría de masas de las muestras de la reacción. Finalmente se analizaron el papel y la contribución de cada una de las variables consideradas en el proceso de conversión.Usando un modelo no lineal, se encontró una dependencia cuadrática del %Cu y P en el rango estudiado de cada variable, así como una dependencia lineal con Tcal. Finalmente, para este experimento, los mayores rendimientos (µmol/gr) se obtuvieron con las siguientes condiciones: %Cu=3 %, P = 6 bar y Tcal = 400 °C.

INTRODUCCIÓN

El MeOH es una materia prima muy importante para la industria química, con una demanda creciente para una amplia variedad de aplicaciones (Dalena etal., 2018; Hammond, Conrad, y Hermans, 2012). El CH₄ es uno de los combustibles fósiles más importantes del planeta, que no se explota plenamente debido a la inadecuación económica de la vía sintética a partir de syngas para producir las cantidades requeridas de MeOH (Burnett et al., 2019; Jovanovic et al., 2020). Por lo tanto, la conversión directa de CH₄ en MeOH ha sido un desafío de larga data en el campo de la catálisis (Tomkins, Ranocchiari, y van Bokhoven, 2017). Normalmente, el MeOH se sintetiza de diferentes maneras, como la hidrogenación de CO₂ y la producción de gas de síntesis (Abashar y Al-Rabiah, 2018; da Silva, 2016). Se han realizado muchos esfuerzos para controlar la finalización de la reacción hasta el nivel exacto de formación de MeOH, con el fin de evitar la sobreoxidación y sus subproductos, por ejemplo, óxidos de carbono o ácido fórmico (Narsimhan et al., 2015; Schwarz, 2011). Se supone que un proceso continuo para la conversión directa de metano en metanol se limitará en última instancia a lograr una alta selectividad de metanol a bajas conversiones de metano (Latimer, Kakekhani, Kulkarni, y N0rskov, 2018).