Structural analysis of CanOn-1S cluster of dolomite desulfurization

Análisis estructural del cluster CanOn-1S de desulfuración de dolomita

Utilizando el método de cálculo de primeros principios y comparando la diferencia entre la energía libre, la energía de enlace y la energía electrónica, el trabajo obtenido Ca_nO_n-1S clusters es posible por la presencia de CaO a CaS proceso de desulfuración. En comparación con los clusters de (CaO)_n, los clusters de Ca_nO_n-1S se encuentran en el lado de menor energía y la reacción tiene tendencia a bajar de energía espontáneamente. Como estado excesivo, los cúmulos de Ca_nO_n-1S se forman antes de la nucleación del CaS. Según el análisis de la diferencia de energía HOMO-LUMO, su actividad química es superior a la de (CaO)_n.

INTRODUCCIÓN

La dolomita como sal compleja de CaCO₃ y MgCO₃ se ha utilizado durante mucho tiempo porque es una materia prima importante para la preparación de magnesio, pero la naturaleza del sistema CaCO₃ no se ha utilizado eficazmente, como sus productos de pirólisis CaO tiene una buena desulfuración. Desde el punto de vista microscópico, el mecanismo de nucleación de los granos de óxido tiene las características de formación de elemento de crecimiento y de puente intermolecular [1]. En términos generales, el elemento de crecimiento puede ser un átomo, una molécula o un agregado de átomos o moléculas con una determinada configuración geométrica. Los clusters se han considerado como una nueva estructura entre átomos, moléculas y cristales. Por lo tanto, tiene sentido discutir la interacción entre el CaO y los átomos de azufre desde el nivel microscópico de los clusters, lo que supone una nueva posibilidad para el estudio de sus propiedades de desulfuración.

MÉTODO DE CÁLCULO Y MANUSCRITO DE PARAMETRIZACIÓN

Basado en el módulo DMol³ desarrollado por el funcional de densidad en el software Materials Studio [2] , se utiliza la función de intercambio mixto BLYP en aproximación de gradiente generalizado para estudiar la estructura y estabilidad del Ca_n O_n-1 S [3]. Y se utiliza el mecanismo BFGS para optimizar la precisión. La precisión se establece de la siguiente manera: la energía ≤1,0 × 10^-5Ha, la tensión máxima es 0,002Ha / Å, el desplazamiento máximo es 0,005Å, el número máximo de iteraciones es 500, el paso máximo es 0,3Å. En el caso de la autonegociación, el índice de convergencia de la energía total y de la densidad de carga del sistema se fija en 1 × 10^-6Ha, y se activa la opción "Use smearing".  Se fija en 0,005Ha, es decir, aquí se utiliza el efecto de truncamiento. Dado que el átomo de Ca contiene la función de polarización d, se utiliza el conjunto de bases DNP con órbita d, y el conjunto de bases es 3,5Å. Después de la optimización geométrica del conjunto anterior de convergencia, la carga atómica [4] , del clúster se obtuvo mediante el análisis de Mülliken.